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富勒烯“電子緩沖”機制在合成氨催化方面的重要突破
近日，廈門大學化學化工學院，廈門福納新材料科技有限公司首席科學家謝素原院士團隊與福州大學石油化工學院院長/化肥催化劑國家工程研究中心主任江莉龍教授在合成氨（NH3）的高效催化劑方面取得了重要突破，相關研究成果以“Fullerene on non-iron cluster-matrix co-catalysts promotescollaborative H2 and N2 activation for ammonia synthesis”為題于2024年9月4日發表在Nature Chemistry期刊上。
開發用于合成氨（NH3）的高效催化劑是一項極具挑戰性的任務，即使是目前普遍用于工業NH3合成的鐵衍生催化劑，也需要苛刻的反應條件和大量的能源消耗。
本項研究探究了巴克敏斯特富勒烯（氫鍵合C60）錨定在TMs（氮鍵合Mo和Ru）上形成團簇-基質共催化劑，用于NH3合成。具體來說，這種含有N鍵和H鍵對的簇基質復合催化劑有兩個優點。首先，C60簇作為 “電子緩沖器”，可逆地存儲和釋放電子，實現TM位點電子密度的靈活平衡。其次，C60的尺寸約為 0.7nm，與TM基質的活化催化域相當（通常為納米級），有利于構建具有精確距離的催化位點，用于活化N2和H2，C60與TM之間的距離為亞納米級，可用于氫遷移和電子轉移。因此，通過C60-TM助催化劑在不同的位點上活化N2和H2分子可以繞過主要的瓶頸，使得在更溫和的條件下合成NH3成為可能。事實上，所制備的C60-TM簇基質助催化劑顯示出卓越的高NH3合成率，并且壽命有望超過1,000小時。
該研究證明了將巴克敏斯特富勒烯（C60）錨定在非鐵過渡金屬上可產生高效合成NH3的簇基質助催化劑。這種助催化劑具有分離的氫和氮催化活性位點。C60的 “電子緩沖”特性平衡了催化過渡金屬位點的電子密度，使氮在過渡金屬上的活化與氫在C60位點上的活化和遷移協同進行。長期連續運行證明，與不含C60的催化劑相比，C60促進過渡金屬助催化劑的NH3合成率更高。在C60的參與下，發現團簇-基質共催化的速率決定步驟是*NH2的加氫。C60的加入為解決各種氧化物負載的Ru催化劑的氫中毒問題提供了一種實用方法。
本項研究采用的富勒烯C60是由廈門福納新材料科技有限公司提供。廈門福納新材料科技有限公司作為全球領先的富勒烯制造企業，專注于富勒烯的工業化制備、應用產品研究及新型富勒烯產業的推動。經過十多年的沉淀和積累，福納新材料現已解決富勒烯原材料的工業化量產難題，并通過自主研發和合作開發等方式布局了工業催化、生物醫藥、新能源等領域的應用。未來，福納將持續并加大投入，通過“富勒烯+”產業平臺的建設和推動，拓展富勒烯的應用，朝著“讓富勒烯造福人類”的愿景穩步前行！
論文鏈接：//www.nature.com/articles/s41557-024-01626-6?utm_source=xmol&utm_medium=affiliate&utm_content=meta&utm_campaign=DDCN_1_GL01_metadata
