富勒烯C60表面負載單原子鉑在堿性析氫應用
近日,華中科技大學材料學院、材料成形與模具技術國家重點實驗室李芳芳教授團隊在《NatureCommunications》(《自然·通訊》)刊發了富勒烯C60表面單原子鉑在電催化析氫領域的最新研究成果“Single-atomicplatinum on fullerene C60 surfaces for accelerated alkaline hydrogen evolution”。
單原子鉑催化劑在催化反應中可實現高Pt利用率,表現出優異的電化學析氫反應(HER)活性。目前單原子鉑催化劑通常在復雜和高溫的條件下制備,且單原子負載量較低,催化活性受限。當Pt納米顆粒的尺寸減小到單個原子時,比表面積的增大導致金屬表面自由能的增加,使Pt在制備過程中發生團聚,從而導致催化劑活性降低。因此,開發高負載高分散Pt單原子催化劑的低溫合成方法是關鍵也是挑戰。
富勒烯是具有明確分子結構的零維納米碳,可在室溫下通過化學反應對其表面進行功能化。具有二十面體(Ih)對稱性的富勒烯C60不僅具有曲面結構,而且具有獨特的吸電子特性,可接受1-6個電子。此外,C60的近sp2雜化碳表面存在缺電子烯族的C=C鍵,可以以η2-C60 π型鍵合模式錨定金屬原子。基于此,作者使用C60作為載體錨定Pt單原子,通過濕化學法在室溫下合成了系列Pt/C60催化劑,負載量高達ca.21 wt%,其內部結構為Pt-C60聚合結構,其中主要的Pt單原子連接兩個相鄰的C60分子。合成的Pt/C60催化劑在堿性環境中表現出優異的HER活性和穩定性。
這項研究不僅填補了金屬富勒烯聚合物在電催化領域應用的空白,而且為設計合成高效的單原子催化劑提供了新的策略,富勒烯分子和金屬的組合有望提供新一代單原子/簇催化劑。
論文鏈接://doi.org/10.1038/s41467-023-38126-z